建安五年（200年），孙权被朝廷授为讨虏将军，领会稽郡太守。孙权受命后，并未到郡就职，
而是以顾雍为会稽郡丞，代理太守之职，顾雍讨除寇贼，使得郡界宁静，官吏百姓归服。数年后，进入孙权幕府担任左司马。
黄武元年（221年），孙权为吴王，顾雍任大理、奉常，又领尚书令，封阳遂乡侯。顾雍受封之后，家人根本不知道，直到后来听说才大吃一惊。
黄武四年（225年），顾雍在吴县迎接其母至武昌。抵达武昌后，孙权亲自祝贺，在庭上拜其母，公卿大臣都参加宴会，后太子孙登又前来庆祝。
顾雍不饮酒，沉默寡言，举动得当。孙权曾经感叹：“顾君不说话，只要说了言必有中。”在众臣饮宴欢乐之际，大家都惟恐自己酒后失态被顾雍看见，所以不敢尽情。
孙权也说：“顾公在坐上，让我们无法开心。”他让人敬畏到如此。同年，改任太常，进封醴陵侯，不久代孙邵为丞相、平尚书事。
顾雍为相后，他仿效汉初的治国方法，选择文臣武将时必选称职的，从不以个人爱好去选择。
而一旦派任后，他便会全心全意地委托他们。他常常访问民间，收集建议，秘密上疏孙权。
如果被采纳，就推功于孙权；如果不被采纳，就一直不说。孙权因此很看重他。
然而他在朝廷上有所陈述与建议，言辞表情虽然恭顺，但所坚持的原则正直不屈。
孙权曾咨询朝政得失，辅吴将军张昭趁时将自己收集到的意见陈述出来，颇以为法令太严，刑罚过重，应该有所减损。
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