袁术少年时期身负侠气，常与贵族公子们田猎游玩。后被举孝廉，任河南尹。
自东汉中期以来，政权把控在外戚与宦官两股势力之中。灵帝驾崩后，双方竞争更加激烈，最终何皇后之子刘辩即位，外戚何进辅佐新帝，拉拢袁术与其兄长袁绍为自己所用。
袁术受到重用后，积极投身于反宦官斗争之中。与何进、袁绍暗中布置诛杀蹇硕并夺取了蹇硕的新军指挥权。
虽然诛杀了蹇硕，但何进拒绝彻底铲除宦官。袁绍心有不甘，逮捕宦官亲属，逼得宦官们走投无路。
在汉灵帝中平六年（189年）八月，何进被宦官斩杀于嘉德殿前。听闻此事后，袁术与何进部曲吴匡率兵攻入皇宫，将南宫九龙门、东西宫全部烧毁，诛杀剩余宦官。
后来董卓作乱，欲废帝另立，与袁绍商议后决裂，于是董卓决定卸掉袁氏武装力量，任袁术为后将军。
袁术接任后将军一职，就会失去虎贲中郎将一职，交出虎贲军权，但不赴任又会给董卓讨伐的借口。
袁术与兄长袁绍担心卷入祸乱之中，于是一个逃往南阳，一个逃往冀州。
汉献帝初平元年（190年），袁术到达南阳郡时正赶上长沙太守孙坚迫使荆州刺史王叡自杀，又诱杀了南阳太守张咨。
孙坚虽手握重兵，但地位声望不高，又杀汉臣，身份从辅佐汉室的将臣转变为叛汉之贼，因此急需寻求新的庇佑，于是率领军队归顺袁术，由此南阳郡皆掌控于袁术之手。
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